焦耳发热是影响器件性能和阻碍超高密度集成的一个重要因素。在这方面，无电荷流伴随的纯自旋流提供了一个理想的解决方案。然而，在纳米尺度，特别是在单分子器件水平上产生纯自旋流仍然是一项极大的挑战。在这项工作中，研究人员利用BMM作为单分子器件的核心元件，通过门压调控的自旋塞贝克效应(SSE)实现了纯自旋流的产生。机制如图1所示：在左右电极施加温度梯度(ΔT=T 0)(图1a)，两电极之间决定电子分布概率的费米-狄拉克函数存在差异 (Δf = f呈现为反对称 (图1b)。同时，源于BMM独特的能级结构，靠近费米能级的电子透射峰T(E)将分别来自自旋上(up)和自旋下(down)通道(图1c)。通过门压将费米能级移动到自旋上和自旋下透射峰的中心位置(E
图1.(a) 典型双极磁性分子(BMM)的前线分子轨道能级图以及基于BMM的热自旋电子器件示意图。(b) 左右电极的费米-狄拉克分布差异，该差异由温度偏置决定(ΔT=TL-TR)。(c) BMM热自旋电子器件的电子透射峰分布，其中费米能级的位置可以通过门压来调节。(d) 相应的电流谱，它决定了自旋分辨电流的大小和方向。
利用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法(NEGF-DFT)对两种双极磁性分子VIIphen2NCS2和 VIIbtz2NCS2进行热自旋输运性质模拟，验证了纯自旋流产生的可行性。以VIIphen2NCS2BMM为例，图2中展示了其磁性，电子结构和输运特性。分子前线轨道能级排列为自旋下HOMO自旋上HOMO自旋下LUMO自旋上LUMO，表现出典型的BMM特征(图2a)。在基于VIIphen2NCS2的热自旋电子器件中，施加0.15 V的门压时，在温度梯度驱动下，即可获得沿着相反方向流动并且大小几乎相等的自旋上和自旋下电流(图2d，2g)，即产生了理想的纯自旋流。
中国科学技术大学化学物理系博士胡玉洁为第一作者，化学与材料科学学院李星星副教授和李群祥教授为共同通讯作者。该研究工作得到了自然科学基金委、科技部、中国科学院和安徽省的资助。
